Вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики
Розміри модельних твердих частинок та використані методи квантової хімії можуть впливати на результати розрахунків методами теорії функціоналу густини (ТФГ). Для того, щоб проаналізувати ефекти розмірів кластерів кремнезему, кількості сорбованих молекул води, протонування та депротонування силаноль...
Saved in:
| Main Author: | |
|---|---|
| Format: | Article |
| Language: | English |
| Published: |
Chuiko Institute of Surface Chemistry of NAS of Ukraine
2021-06-01
|
| Series: | Хімія, фізика та технологія поверхні |
| Subjects: | |
| Online Access: | https://cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/581 |
| Tags: |
Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
|
| Summary: | Розміри модельних твердих частинок та використані методи квантової хімії можуть впливати на результати розрахунків методами теорії функціоналу густини (ТФГ). Для того, щоб проаналізувати ефекти розмірів кластерів кремнезему, кількості сорбованих молекул води, протонування та депротонування силанольних груп, сорбції катіона Ейджена, окремо чи сольватованого, сорбції аніонів F- та Cl-, окремо та сольватованих, загальних сольватаційних ефектів (з SMD), було виконано ТФГ розрахунки з використанням функціоналу ?B97X-D з базисним набором cc-pVDZ. Розрахунки функцій розподілу зарядів (CDF), хімічного зсуву протонів (SDF) та інтегральної густини електронних станів (IDES) показали, що малі кластери з 8 чи 22 одиниць (SiO4/2) можуть давати менш коректні результати у порівнянні з більшими кластерами з 44 чи 88 одиниць. Це можна пояснити тим, що малі кластери кремнезему не мають достатньої можливості для делокалізації надлишкових зарядів, що призводить до додаткового викривлення електронних станів всієї системи. IDES є більш чутливими до надлишкового заряду кластерів та менш чутливими до ефектів сольватації, ніж CDF та SDF. У цілому використання кількох типів функцій розподілу, таких як CDF, SDF та IDES, дозволяє отримати більш детальну картину для явищ на межах поділу біля поверхні кремнезему для нейтральних та заряджених систем.
|
|---|---|
| ISSN: | 2079-1704 2518-1238 |